Формироваться музейная коллекция начала еще с момента возрождения монастыря в 1998 году. Часть экспонатов были найдены на раскопах при благоустройстве территории или при ремонте монастырских зданий, другая часть — передана в дар обители прихожанами, ярославскими меценатами.
Ныне действующая выставочная экспозиция создана руками настоятельницы монастыря игумении Екатерины с сёстрами. Работа продолжалась три года.
Экспозиция музея рассказывает об истории возникновения и становления монастыря с начала XVII века. Старинные богослужебные книги, монеты, личные вещи сестер, предметы быта расскажут о разных временах жизни обители. Многолетняя и кропотливая работа сестер с архивами позволили представить посетителям реконструкции событий, аксонометрии обители в разные периоды времени, отражающие все постройки и планировку монастырской территории.
Одна из частей музейной экспозиции посвящена святителю Агафангелу, возглавляющему собор новомучеников и исповедников Ярославской земли, чьи мощи покоятся в Казанском соборе монастыря. В той части экспозиции, которая посвящена современной истории обители, можно увидеть экспонаты, связанные с личностью ктитора обители Вадима Юрьевича Орлова.